「~にマークする」は、mark somethingと言います。「~に印をつける」という意味です。また、蛍光ペンで単語を目立たせるという意味でしたら、highlight somethingと言います。
「苦手な単語」は、「まだ覚えていない単語」とすればシンプルになるので、the words I haven't memorized / learnedと訳しました。
覚えていない単語、覚えた単語、どちらにマークすればいいかのアドバイスを求めるのでしたら、
Should I highlight the words I haven't learned or the words I have learned?
などと聞けばオーケーです。
参考になれば幸いです。