彼は就活で忙しいのに、「もっと会いたい」とか言ったら、って英語でなんて言うの？

「～のに」は英語で「even though」や「although」、「despite」といいます。この場合「even though」というフレーズを使った方が良いと思います。

Even though he is busy looking for work...
Although he's busy looking for work...
Despite being busy looking for work...
（彼は就活で忙しいのに）

「～たら」は文脈によって違う言い方になりますが、「when ～」を殆どの場合使えます。

when I say "I want to see you more often"
「もっと会いたい」とか言ったら

he'll think I'm being needy.
「こいつめんどくさい」と思われる

「needy」は「めんどくさくてしつこい」や「（気持ちが）重い」という意味になります。

ご参考になれば幸いです＾＾