Don't leave your socks in a little ball like that when you take them off!
You should straighten out/ stretch out your socks after you take them off!
ーDon't leave your socks in a little ball like that when you take them off!
「靴下を脱いだらそんな風に丸まったまま放置しないで!」
to leave one's socks in a little ball で「靴下を丸まった状態で放置する」
to take off で「脱ぐ」
ーYou should straighten out/ stretch out your socks after you take them off!
「靴下を脱いだら伸ばして!」
このように逆の言い方もできると思います。
to straighten out で「まっすぐにする・きちんとする」
to stretch out で「引っ張って伸ばす」
ご参考まで!