Of all the couples I know, they get along better than anyone else.
I know quite a few couples, but those two seem to have a better relationship than most.
この場合、次のような言い方ができますよ。
ーOf all the couples I know, they get along better than anyone else.
「知っているカップルの中で、彼はら誰よりも仲が良い」
ーI know quite a few couples, but those two seem to have a better relationship than most.
「たくさんカップルを知ってるけど、彼らは誰よりも仲が良いようだ」
カップルの仲が良いことは to get along や to have a better relationship を使って表現できます。
ご参考まで！
From all the couples I know, I would say those two in particular get along pretty well.
ご質問ありがとうございます。
「彼らは私が知っている中でも特に仲の良いカップルだね」は英語で「From all the couples I know, I would say those two in particular get along pretty well.」と言います。
まず、「From all the couples I know」は「私が知っている中でも」という意味です。
そして、「I would say those two in particular get along pretty well.」は「彼らは特に仲の良いカップルだね」という意味です。
ご参考になれば幸いです。
カナダ 
アメリカ合衆国 
