unfold the crumpled paper
→"unfold"は畳まれているものを広げるという意味合いなのでぴったりです。
flatten the crumpled paper
→"flat"「平ら」を動詞にした単語”flatten”を使っても伝わります。
Uncrumple the paper (and spread it out)
→そもそも「くしゃくしゃにする」という単語は"crumple"なので、”un"をつけてまっすぐに伸ばすという表現をしてもオッケーです。
"spread it out"は平らに面積を広げるという、伸ばすという意味合いなのでこのように付け足せばさらにイメージしやすいと思います。