笑顔が似合うと言う場合に suit は使わないですね。この場合は次のように言うよよいかと思います。
ーI thought he would look nice when he smiled.
「やっぱり彼は笑顔が似合うね」
I though he would ... を使って「やっぱり彼は…だね」と表現できます。
to look nice で「似合う」
ーI knew he would have a nice smile.
「やっぱり彼は素敵な笑顔の持ち主だね」
I knew he would ... を使っても「やっぱり彼は…だね」と表現できます。
ご参考まで！
・A smile suits you.
「笑顔があなたに似合う」という意味で、suit は「服が似合う」だけでなく、「表情・髪型・雰囲気が人に合う」という時にもよく使われます。
・You look good with a smile.
直訳すると「笑顔だと良く見える」で、「笑顔が似合う」とほぼ同じ意味になります。
カナダ 
アメリカ合衆国 
