When I first met him, he had an angry face and stared at me intensely.
ご質問ありがとうございます。
この場合は、「最初彼に会った時、怒ったような顔して睨まれた」は英語で「When I first met him, he had an angry face and stared at me intensely.」と言います。
また、「意外といい人でした」と追加したいなら、「He's actually a quite nice person indeed.」と言えます。
最終的に「When I first met him, he had an angry face and stared at me intensely. He's actually a quite nice person indeed.」になります。
ご参考になれば幸いです。