I feel (very) happy and comfortable when I'm talking to/with him, and that makes me feel calm.
「彼と話している」ですので、恐らく talk with になるかと思われますが、彼が聞き役になっている事が多いのであれば talk to でもOKです。 基本的には talk to / talk with は余り違いはありませんが、前者は一方が相手側に話し、後者はお互いが話すというニュアンスで用いられる事があります。
[心地よい](https://eikaiwa.dmm.com/uknow/questions/54278/): feel comfortable
穏やかな[気持ち](https://eikaiwa.dmm.com/uknow/questions/38645/)になる: feel calm / relaxed
I feel (very) happy and comfortable when I'm talking to/with him
彼と話してると楽しくて心地良いです。
and that makes me feel calm.
それが私を穏やかな気持ちにしてくれます。
このように表現できますよ。
お役にたてば幸いです☆