この言い方は、前の緊張しているとか状態について話してからいうと、もっと自然になります。
I was pissed off before, but I've calmed down.
to be pissed off = 怒っている
I was really tense before, but I feel calmer now.
to be tense = 緊張している
もし相手はなぜあなたが落ち着いていなかったのかわからない場合、相手は必ず尋ねますので、先に言った方がいいと思います。
気持ちや気分のことを言う場合は、I feel で始めてあげると良いでしょう。
I feel much more relaxed now.
「大分落ち着いたよ。」
relax には緊張などが緩んで楽になるという意味があります。
I feel calmer.
「落ち着いたよ。」
calm には「(気分などが)落ち着いた」という意味があります。
ご参考になれば幸いです!