「不敵」= daring; bold; fearless; intrepid; toughという意味です。
「その凶悪犯は、逮捕されて警察に連行される間も、不敵な笑いを浮かべていた」
"Even when the thugs were being arrested and taken to the police (station), they also had a fearless laugh." になります。
この場合,「不敵」 = 「恐怖を感じない」と解釈できますので,"fearless"は適切な訳と思います。
"The culprit was smirking defiantly even as he was being arrested and taken away by the police."
「その凶悪犯は、逮捕されて警察に連行される間も、不敵な笑いを浮かべていた」というフレーズは英語では "The culprit was smirking defiantly even as he was being arrested and taken away by the police." と表すことができます。
このフレーズは、「犯人が警察に逮捕されて連行されている間も、抵抗的ににっこり笑っていた」という意味を表しています。"The culprit"は「犯人」、"was smirking defiantly"は「不敵ににっこり笑っていた」、"even as he was being arrested and taken away by the police"は「警察に逮捕されて連行されている間も」を意味します。