この場合下のように言うのが自然かなと思います。
1) Why won't you let me brush your teeth (for you)?
「なんで歯を磨かせてくれないの?」
2) Why can't I brush your teeth?
「なんで(あなたの)歯を磨いちゃダメなの?」
Why don't you を使っても let を使うことで「なぜ〜させてくれないの?」と言うこともできますよ!
Why don't you let me brush your teeth?
「なんで歯を磨かせてくれないの?」
ご参考になれば幸いです!