ご質問ありがとうございます。
「たまらんっていう気持ちになる」は英語で言いますと「I feel like I cannot help but do it」になると思います。
「たまらん」は「Cannot help doing something / cannot but do」と言う意味だと思います。
「気持ちになる」は「I feel like」と訳しました。
「誰かを慰めるとき」は「When I comfort someone」ですね。
全部合わせて「I feel like I cannot help but to comfort them」になると思います。
役に立てば幸いです。