Drinking chai tea makes me more relaxed than anything else.
ーI feel most relaxed when I'm drinking chai tea.
「チャイを飲んでいる時が一番落ち着く」
I feel most relaxed when I'm ~ing で「私は〜をしている時が一番落ち着く」と言えます。
ーDrinking chai tea makes me more relaxed than anything else.
「チャイを飲むことは何よりも私を落ち着かせてくれる」=「チャイを飲む時が一番落ち着く」
... makes me more relaxed than anything else を使っても「…する時が一番落ち着く」と表現できます。
ご参考まで!