One of the chairs at your table is a bit crooked. Can you straighten it out?
この場合、次のような言い方をすると自然で良いでしょう。
ーThat chair is not straight. Can you fix it?
「あの椅子が曲がってるよ。直してくれない?」
斜めになっていると言うより、not straight「まっすぐでない」=「曲がっている」と言うのが自然です。
ーOne of the chairs at your table is a bit crooked. Can you straighten it out?
「テーブルの椅子の一つがちょっと歪んでる。真っ直ぐにしてくれない?」
crooked「曲がっている・歪んだ」を使っても言えます。
ご参考まで!
「イスが斜めになってる」と言いたい時は、crooked という言葉を使って The chair is crooked. (イスが歪んでるよ/斜めになってるよ。) と言うのがとても一般的です。
そして「真っ直ぐにして」とお願いするなら、 Please straighten it. (それを真っ直ぐに直してください。) が自然です。straight(真っ直ぐな)に en をつけると「真っ直ぐにする」という動詞になります。