この場合、次のような言い方ができます。
ーCan you let go of Daisuke's toy? He wants to play with it.
「大輔くんのおもちゃを離して。大輔くんおもちゃで遊びたいって」
to let go of ... で「…を離す」と言えます。
ーYou don't need to hang on the the dog's collar anymore. You can let him run free.
「もう犬の首輪を離していいよ。犬を自由に走らせていいよ」
ご参考まで!