好きな人に対して「心を支配したいです」と言いたい時は、「I want to be the master/mistress of your heart」と言うと一番格好良く伝わると思います。「Master」を動詞として使うと、「上手になる」,「コントロールする」という意味です。例えば、「ピアノで上手になる」は「master the piano」になって、「怒りを抑える」というのは「master your anger」になります。一般的に「支配する」を英訳すると、「rule」になりますが、「rule」は王様が国を支配するようなニュアンスになります。「支配する」は「control」のニュアンスも強いですが、「I want to control you」（「あなたをコントロールしたい」）はあんまり響きがよくないので、この文脈で避けた方がいいと思います。
支配（しはい）は英語にすると少し強めな言葉で、control, take overと言ったりします。
恋愛のシチュエーションで使う場合、支配に似たような言葉やフレーズは：
1) win her heart (ハートを掴む）
I want to win her heart (I wanna win her heart)
彼女のハートを掴みたい
2) I want her to be mine
彼女のを僕のものにしたい
ご参考になれば幸いです。
「支配する」は英語でいくつか言い方がありますが、”have power over one’s mind” で「人の心を支配する」という表現が可能です。ただ質問にあるような他人の心を支配するというよりも、自分で自分の心を支配する、もしくはある感情が心を支配するという場合に多く使われます。代表的なものにローマ皇帝のマルクス・アウレリウスの言葉があります。
You have power over your mind, not outside events. Realize this, you will find strength.
「あなたの心を支配するのはあなた自身なのだ。外で起こる出来事ではない。これを理解すればあなたは強さを手に入れられるだろう」
また「支配する」と言えば “control” という単語があります。ただ “control her mind” というように使うと「マインドコントロール」という言葉があるように、洗脳に近いような非常に強い言葉になってしまいます。日本語でも「好きな人の心を支配したい」という言葉には恐ろしさを感じるのでそれでも良いなら “control” を使っても良いと思います。
I want to be able to control my crush’s feelings.
「好きな人の心を支配できるようになりたい」
crush 「好きな人、片思いの相手」
単に相手にも自分を好きになってほしい、という意味を伝えたいのならば
“win / steal / capture one’s heart” という表現があります。「〜の心をつかむ、振り向かせる、口説き落とす」などと訳すことが出来ます。
I want to steal her heart by any means.
「どうにかして彼女を振り向かせたい」
by any means 「どうにかして」
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