ポイ捨てはもう絶対やらないで！って英語でなんて言うの？

ポイ捨てのことを"littering"と言います。
No littering, okay?
ポイ捨て禁止よ、わかった？

動詞として「ポイ捨てする」は”litter”ですので、禁止表現として
Do not litter again!
もうポイ捨てしちゃだめよ！

という表現もできます。

Don't throw trash on the street!
道にゴミを捨てないで！

道に捨てる＝ポイ捨てとすると初めて聞く子供にもわかりやすいかもしれません。ちなみにtrashは紙くずなどで、garbageは生ゴミなどです。と言ってもそこまで厳密な訳でもないので、状況に合わせて使ってください。

mustn't はあまり使わないです。You must not throw 〜 とは言えるかもしれませんが、こちらもマイナーで、注意はやはりDon't 「〜しないで！」が多いと思います。
Never はDon'tよりも強いと思います。Never throw trash on the street! 「道にゴミを絶対に捨てないこと！」という風に使うこともできます。