回答
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I can be myself around him.
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I am comfortable when I am with him.
1. 彼といると自然体でいられる
2.彼と一緒にいるとき気楽でいられる。
クライアント様の「関係がいい」という表現はそうなりたいのか、すでにそうであってその事実が良いのどちらを訳してほしいのかはいまいち読み取れませんでしたが同上のように訳しました。
be myselfは「自分でいられる」つまり自分を隠さず自然体でいられること。
「自然」という表現をどうしても入れたければmy natural self/naturally be myself なども使えますが入れない方が自然で意味も通じやすいと思います。
around himは「彼といるとき」と訳しましたが、直訳すると「彼の周り」という意味合いになり、「そばにいることで」自然でいられるという表現になります
comfortableは「気楽・快適」といった意味。
この場合は「気楽でいられる」が当てはまります。
もしそういう関係になりたいのなら
I would like to be in a relationship where I can be myself with him.
彼と自然体で(普段の自分で)いられる関係になりたい。もしくは関係を築きたい。
などの表現が使えます。